Поклонники актрисы больше знают её по драматическим театральным образам. А вот фильмография насчитывает всего 23 роли, из которых главных только три. Самой запоминающейся стала Дуняша из «Тихого Дона».
Поступив в 1955 в ГИТИС, девушка будто вытянула в жизни счастливый билет. Ещё на вступительных экзаменах на неё обратил внимание Сергей Герасимов. А когда приступил к подбору актёров для экранизации «Тихого Дона» (1957-58), сразу вспомнил о темпераментной и харизматичной студентке.
В 1960 году Наталью пригласил Андрей Тарковский, доверив ей главную роль в короткометражной ленте «Каток и скрипка». Вспоминая съёмочные моменты, актриса делилась не самыми приятными впечатлениями от полётов на кукурузнике над Арменией. Но картина стала заметной вехой в ее творческой биографии. Затем снялась в роли Дарьи Бурминой в картине «Любушка» (1961), снятой по повести Петра Ширяева «Внук Тальони».
Закончив в 1959 ГИТИС, Наталья Архангельская была приглашена Олегом Ефремовым в «Современник», где дебютировала в постановке «Два цвета» с участием Игоря Кваши. В спектакле «Никто» артистка играла вместе с Ефремовым. В 1962-м семейные обстоятельства привели её в Театр им. М. Н. Ермоловой. Здесь ей повезло стать номинанткой «Хрустальной Турандот» за участие в спектакле «Пат, или Игра королей», где партнёром актрисы был Владимир Этуш. Эту постановку труппа часто показывала в Европейских странах.
Наталье Сергеевне театр был больше по душе, чем кино: она чувствовала на сцене свою реализованность. А потому соглашалась на участие в основном лишь в телеспектаклях.
Свою первую любовь девушка встретила ещё в институте. Актёру и сценаристу Борису Андроникашвили Наталья с первой встречи запала в душу, и вскоре он сделал ей предложение. По грузинским законам, нужно было получить благословение матери, и он отправился в Тбилиси. Но мать не благословила брак с русской актрисой, и влюблённым пришлось расстаться. (Правда, вскоре сыну грузинской княгини удалось каким-то образом жениться на русской актрисе Людмиле Гурченко).
Новая любовь пришла к Наталье в облике режиссёра киностудии им. Горького Якова Сегеля. Мужчина был на 14 лет старше, но это никак не мешало развитию взаимных чувств. Правда, после свадебного торжества супруги прожили вместе только три месяца и Наталья подала на развод, не выдержав безосновательной постоянной ревности мужа. Обиженный режиссёр сделал всё, чтобы Архангельскую больше на горьковской киностудии не снимали.
В этот момент ей начал оказывать знаки внимания приёмный сын писателя Александра Фадеева — актёр Александр Фадеев. Два года они были неразлучны в гражданском браке. А потом вдруг неожиданно расстались и экс-возлюбленный актрисы женился на Людмиле Гурченко. Самолюбие Натальи было повержено. Чтобы восстановить самооценку, она ответила на ухаживания актера Владимира Андреева.
Он и пригласил объект своего внимания в Театр М. Н. Ермоловой.
Сначала супруги жили с родителями Натальи, потом купили квартиру и зарегистрировали свои отношения. Через месяц после штампа в паспорте муж ушел к Наталье Селезневой. После развода женщина согласилась на попытку заново построить отношения с экс-супругом Борисом Андроникашвили, который на тот момент ушёл от Гурченко и планировал вернуться к Наталье. Но не получилось — чувства женщины остыли.
После знакомства на одном из светских мероприятий с французским корреспондентом Владом Вишневски Наталья позволила завязаться роману с женатым иностранцем. Но романтические отношения переросли в серьёзные чувства, после чего Вишневски оформил развод и создал семью с русской актрисой. После пышной свадьбы в ресторане «Прага» новобрачная отодвинула на дальний план театральную карьеру и посвятила себя светской жизни: приёмам, визитам, встречам, на которые ходила вместе с мужем. Для этого ей пришлось полностью обновить гардероб.
Тридцать лет любви и взаимопонимания подарили они друг другу. Но красивая жизнь закончилась неожиданно. У Влада обнаружили болезнь Альцгеймера. И актрисе пришлось вернуться на сцену, чтобы обеспечивать лечение мужа. На протяжение последних десяти лет жизни с Владом она ездила на гастроли, выступала на концертах и вечерах, много работала, чтобы супруг ни в чём не нуждался. После его смерти больше ни с кем не пыталась строить отношения.
Детей у актрисы не появилось ни в одном союзе. Сейчас она по-прежнему служит в Театре им. М. Н. Ермоловой, ведет скромную жизнь, не привлекая внимание СМИ, и готовится 4 декабря отметить своё 85-летие.
Печальная судьба звезды «В бой идут одни старики»: война и одиночество